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近期,中科院液体所液相激光加工与制取实验室在液相激光电离辐射制取硫、氮共计掺入碳纳米管阻抗氧化镍电催化剂(NiO/S,N-CNTs)研究方面获得进展,并对其甲醇水解电催化性能展开了探究。甲醇是一种最重要的能量载体,常温常压条件下为液态,具备运输和存储便利、自燃效率高、洁净环保等优点。发展以甲醇水溶液或蒸汽甲醇为燃料的必要甲醇燃料电池(PEMFC),是时隔水力、火力、原子能发电方式之后的“第四种发电方式”,也是解决问题环境与能源危机的有效途径之一。当前,电化学催化剂甲醇水解主要使用铂基贵金属纳米材料作为催化剂,催化剂的制取成本高昂。
因此研发廉价的非贵金属恩甲醇水解催化剂,解决问题其催化活性较低和稳定性劣的普遍性难题,对推展PEMFC研究的发展具备最重要的研究价值和科学意义。近年来,研究人员在基于纳米材料结构与缺失工程来提升PEMFC催化活性方面积极开展了大量富有成效的研究工作,皆极大地提高了非贵金属恩催化剂的甲醇水解催化活性。然而,在甲醇水解反应中,面临严苛的电解液环境,高活性纳米催化剂材料很更容易因为再次发生表面结构重构、挤满生长或者中间态物种导电而造成失活。
因此,顾及甲醇水解催化剂的催化活性和稳定性是十分必要的。基于此,液体所液相激光加工与制取实验室从催化剂载体设计的角度抵达,明确提出以S、N元素掺入碳纳米管为承托载体,锚定小尺寸NiO纳米颗粒,以提高其甲醇水解催化活性和稳定性。
研究人员通过液相环境下脉冲激光电离辐射的方法制取高浓度S、N元素掺入的NiO纳米颗粒原位阻抗碳纳米管(NiO/S,N-CNTs)。在激光电离辐射过程中,S、N元素的掺入需要为NiO的温度梯度生长获取更好的吸附位点,加快了激光诱导碳纳米管表面局域高温区域Ni2+离子反应前驱体的消耗速度,减少了阻抗NiO纳米颗粒的尺寸;此外,由于S、N元素的掺入,碳纳米管对NiO纳米颗粒的锚定起到获得明显强化,使得两者间的认识电阻增大,增进了界面电子传输,对其电化学活性有提高起到。
碱性条件下的电化学测试结果表明,NiO/S,N-CNTs具备较好的甲醇水解催化剂性能,其初始甲醇水解质量比活性为2200mA/mg。倒数测试40000秒后,其质量比活性维持率为65.8%,展现出了较好的循环稳定性,甲醇饱和状态浓度可提高至13M。该研究工作为基于液相激光制取与加工技术构建碳纳米管掺入,研发低成本、高效的非贵金属恩甲醇水解催化剂获取了新的思路。
涉及结果以全文的形式公开发表在Carbon杂志上。
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